【前沿】飛秒激光制備三維鈮酸鋰非線性光子晶體
非線性光子晶體（NPC, nonlinear photonic crystal）擁有依賴于空間分布的二階非線性系數，我們可以利用準相位匹配來有效控制非線性光學作用。而鈮酸鋰（LiNbO3）晶體是最常見的非線性光子晶體，擁有完美的非線性光學特性，一維和二維LiNbO3 NPCs已經被廣泛用于頻率轉換，空間光調制和非線性光學成像等，但由于受到傳統極化方法的限制，3維LiNbO3 NPCs的制備仍具有相當大的挑戰。
Dunzhao Wei和Chaowei Wang等人利用飛秒激光成功制備出3維 LiNbO3 NPC，這為未來的非線性光學研究提供了一個潛力巨大的平臺，尤其是在三維結構中控制非線性相互作用波方面意義非凡。
啥叫非線性光子晶體，或者說所涉及到的非線性光學是什么？
Wiki上的解釋是：“Nonlinear optics (NLO) is the branch of optics that describes the behavior of light in nonlinear media, that is, media in which the dielectric polarization P responds nonlinearly to the electric field E of the light.”
（這句話翻譯過來就是：在非線性介質中描述光的行為的光學分支，即電介質極化P對光的電場E的響應是非線性的）[2]。很難明白是不是?。?！我們舉幾個例子來解釋一下非線性過程。
首先是二次諧波的產生（Second-harmonic generation ，SHG）或者說倍頻，這個很好理解，畢竟1064nm激光倍頻到532nm激光還是經?？匆姷?。
我們最常接觸到的Coherent或者Spectra-Physics的鈦寶石飛秒激光器中鈦寶石的泵浦源就是1064nm激光器發出的激光經過倍頻后得到的532nm綠光，這個過程現在看來肯定是一個非線性過程了（倍頻了）。
其本質也很好理解，就是兩個光子被破壞產生了一個頻率加倍的光子。相對應的三次諧波和高次諧波的基本原理也類似，相似的還有和頻、差頻以及光參量放大（OPA）等過程。
另一個例子就是大名鼎鼎的克爾透鏡鎖模了，由于空間光強分布的變化引起的光學克爾效應（高階非線性效應）引起空間折射率的變化從而導致自聚焦效應進而完成鎖模是現在很多超快激光器的鎖模機制。
還有一個例子就是普克爾效應（即電光調制器的原理），折射率被靜態電場所影響，這也是一個典型的非線性光學效應[3]。
可以說非線性光學效應和功率密度極大的（飛秒）激光息息相關，我們常用的飛秒激光器中可能無時不刻都在進行著非線性光學過程。
而在非線性光學晶體中進行的非線性波混合過程中，相位匹配對高效頻率轉換至關重要。
拿二次諧波為例，如果相位匹配的話，二次諧波的幅值隨晶體長度線性增加。然而由于色散效應導致的相位失配，一般情況下，二次諧波幅值會沿著傳播方向以2Lc為周期震蕩（Lc是非線性相互作用的相干長度）。
準相位匹配(quasi-phase-matching,QPM)技術是克服相位失配的通俗有效的方法，它可以在NPC（例如電極化的LiNbO3晶體）中實現，可用來提高總體的轉換效率。
通過周期性的改變非線性系數的符號，產生的二次諧波可以沿著傳播方向連續增加。但是迄今為止，準相位匹配技術因受到傳統制備方法的限制而僅在一維和二維情況下成功實現，三維NPC的實現仍然是非線性光學領域的一個巨大的挑戰。
圖1：二次諧波的幅值與相位匹配機制密切相關[1]
制備LiNbO3 NPC的經典方法是電極化法。
在這個方法中，LiNbO3 NPC中的鐵電疇通過選擇性的施加電場加以逆轉。其它的方法包括：化學擴散、掃描力顯微鏡極化法、電子束極化等方法被開發出來用于特定的情況如周期性極化LiNbO3 NPC波導、表面極化和短周期極化等。然而這些傳統技術都沒有實現3D NPC的制備。
飛秒激光直寫技術是攻克這一里程碑式難題的最有利武器。最近，在摻鈦LiNbO3 波導中成功實驗演示了近紅外飛秒激光極化實驗。然而，在NPC內部實現極化仍然是一個不小的挑戰。
南京大學Dunzhao Wei和中國科技大學Chaowei Wang等人通過優化激光參數來選擇性去除LiNbO3 晶體中的非線性系數χ(2) ，成功演示了不同類型的3D LiNbO3 NPC。
圖2：a.飛秒激光加工3D NPC示意圖；b.飛秒激光直寫系統示意圖[1]
圖3：3D LiNbO3 NPC中二次諧波產生的實驗演示。
a.三維倒易點陣和倒易向量；
b.不同輸入波長下三維準相位匹配二次諧波圖案的測試與仿真圖，準相位匹配結構與相應的倒易向量在右邊，注意到b-e幾乎是完美的相位匹配；
除了通過3D QPM機制得到的高效頻率轉換效率，他們的工作還揭示了幾個獨一無二的特點。
LiNbO3晶體是最受歡迎的NPC材料之一，非線性光學領域的工作人員可以很容易的演示實驗方案并且與現有的非線性光學調制技術相兼容。
飛秒激光加工的條件很容易就可以達到，而且可以拓展到很大一批NPC材料中，如LiNbO3 and KTiOPO4晶體等。
此外，這種加工技術可以很方便的用來制備更加復雜的三維光子晶體結構從而精確調控非線性光波，這在非線性光束整形、非線性光學成像和三維非線性全息術等方面都有巨大應用前景。
參考文獻：
[1] Dunzhao Wei,Chaowei Wang,et al.” Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal” Nature Photonics(2018)
[2] Wikipedia contributors. "Nonlinear optics." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 27 Jul. 2018. Web. 23 Aug. 2018
[3] Wikipedia contributors. "Pockels effect." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 8 Aug. 2018. Web. 23 Aug. 2018
